Множественный донор

Новости

ДомДом / Новости / Множественный донор

Jul 19, 2023

Множественный донор

Том 13 научных отчетов, номер статьи: 7644 (2023) Цитировать эту статью 1947 Доступ 2 Подробности альтметрических метрик Значительное разнообразие комбинаций донор-акцептор (D-A) открывает потенциал

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 7644 (2023) Цитировать эту статью

Доступы 1947 г.

2 Альтметрика

Подробности о метриках

Значительное разнообразие комбинаций донор-акцептор (D-A) открывает возможности для создания высокоэффективных термоактивируемых материалов замедленной флуоресценции (TADF). Множественные соединения типа D–A являются одним из многообещающих семейств материалов TADF с точки зрения стабильности и эффективности. Однако эти эмиттеры всегда состоят из доноров на основе карбазола, несмотря на широкий выбор фрагментов, используемых в линейно связанных одиночных молекулах D–A. Здесь мы разработали соединение TADF множественного типа D-A с двумя отдельными донорными единицами: 9,10-дигидро-9,9-диметилакридин (DMAC) и карбазолом в качестве гетеродонорной конструкции. Новый эмиттер демонстрирует высокий квантовый выход фотолюминесценции (PLQY) в различных условиях, включая смесь полярных сред и высокие концентрации. Органические светодиоды (OLED) показали достаточно высокую внешнюю квантовую эффективность (EQE). Кроме того, мы обнаружили, что молекулы с несколькими типами D-A демонстрируют лучшую фотостабильность, чем одиночные молекулы типа D-A, в то время как эксплуатационная стабильность в органических светодиодах зависит от других доминирующих факторов.

Термически активированная замедленная флуоресценция (TADF) стала эмиттером третьего поколения в органических светоизлучающих диодах (OLED), который облегчает сбор как синглетных, так и триплетных экситонов посредством обратного межкомбинационного пересечения (RISC), что приводит к 100% внутренней квантовой эффективности (IQE). )1. Это явление происходит при комнатной температуре из-за небольшой одинарной триплетной энергетической щели (ΔEST) между нижними возбужденными синглетными и триплетными состояниями (S1 и T1), которую можно реализовать путем пространственного разделения высшей занятой молекулярной орбитали (ВЗМО) и низшей незанятая молекулярная орбиталь (НСМО). Таким образом, уникальная молекулярная конструкция эмиттеров TADF основана на различных типах донорных (D) и акцепторных (A) единиц2,3,4,5. Недавний интерес к области исследований TADF связан с контролем констант скорости, например, максимизацией скорости RISC (kRISC)6,7,8,9,10,11,12,13,14. Быстрый kRISC может уменьшить долгоживущие триплетные экситоны, что будет способствовать уменьшению потерь экситонов и снижению эффективности15,16. Поскольку флуоресцентные эмиттеры обычно демонстрируют лучшую стабильность, чем фосфоресцентные и TADF-эмиттеры с триплетными экситонами высокой энергии, еще одним ожидаемым преимуществом быстрого kRISC является повышение долговечности устройства, что было давней и серьезной проблемой при применении TADF17,18. ,19,20. Однако взаимосвязь между долговечностью устройства, kRISC и молекулярными структурами до конца не изучена. Например, ряд соединений с донорами карбазола и акцепторами бензонитрила, представленными 4CzIPN, достиг удовлетворительно высокой стабильности, несмотря на умеренно быстрый kRISC (~ 106 с-1)1,21. С точки зрения химической структуры, множественные донорные единицы позволяют варьировать не только D-A-взаимодействия и силу переноса заряда (CT), но также внутримолекулярные π-π-взаимодействия и эффект делокализации, что может быть связано с высокой стабильностью22. Кроме того, стратегия гетеродоноров, включающая вторые донорские единицы, может дополнительно улучшить стабильность в дополнение к фотофизическим свойствам23,24. Однако схемы с множественными и гетеродонорами всегда основаны на донорах на основе карбазола, таких как исходный карбазол и 3,6-дизамещенный карбазол25,26,27,28,29. Следовательно, желательно проверить стратегии множественных и гетеродоноров путем включения донора другого типа и сравнения с линейно связанными одиночными молекулами D-A.

В этой статье мы разработали новую молекулу множественного и гетеродонорного типа, названную 2Cz2DMAC2BN (рис. 1, вставка), состоящую из двух карбазолов (Cz), двух 9,10-дигидро-9,9-диметилакридина (DMAC), и две бензонитрильные единицы (BN), связанные с центральным фенильным кольцом. Эмиттеры на основе DMAC образуют сильные ТТ из-за более сильной донорной природы DMAC по сравнению с Cz и более закрученной структуры. В сочетании со слабым акцепторным фрагментом цвета излучения 2Cz2DMAC2BN появляются от небесно-голубого до зеленого, что делает возможным разнообразный выбор эталонных эмиттеров. Кроме того, высокий квантовый выход фотолюминесценции (PLQY) и малая ΔEST доказывают эффективные свойства TADF для 2Cz2DMAC2BN. Таким образом, соответственно сравнивалась стабильность некоторых различных типов превосходных материалов TADF со схожими фотофизическими свойствами. Анализ фотофизических параметров и стабильности этих соединений позволит лучше понять взаимосвязь структура-свойство в конструкциях с несколькими и гетеродонорами.

 3.0 eV31. Although the 3LE of BN-Ph-BN was reported to be 2.9 eV29, the highly twisted DMAC might offer the space to planarize BN-Ph-BN rings, resulting in the decrease of 3LE. Interestingly, 2Cz2DMAC2BN showed constantly high PLQY even in polar solvents such as acetone, which is a clear difference from 4CzIPN (Supplementary Fig. S3 and Table S1). This feature suggests a great potential to maintain high PLQY in high doping concentrations including neat conditions, where the TADF molecules having D–A structures may reduce PLQY as the polar media. In addition, the centrosymmetric structure of 2Cz2DMAC2BN leads to low polarity./p>